Η λατρεία της θεάς Δήμητρας αρχικά είχε τοπικό χαρακτήρα. Στο πέρασμα του χρόνου, όμως, έγινε ιδιαίτερα δημοφιλής, και το ιερό απέκτησε τέτοια αίγλη που η ιδέα της κατοχής τόσο του ιερού όσο και της πόλης άρχισε να γίνεται ιδιαίτερα ελκυστική στους Αθηναίους. Αναγνωρίζοντας τη στρατηγική και πνευματική αξία του ιερού, πάλεψαν επίμονα για να το εντάξουν στην επικράτειά τους. Ενώ οι ιστορικές λεπτομέρειες αυτών των συγκρούσεων συχνά μπλέκονται με μυθολογικές αφηγήσεις, η πρόθεση των Αθηναίων να ενισχύσουν και να διευρύνουν το ιερό είναι ξεκάθαρη και αδιαμφισβήτητη, ιδιαίτερα κατά το δεύτερο μισό του 6ου αιώνα π.Χ.
Ο Πεισίστρατος, ο οποίος κυριάρχησε στην Αθήνα από το 561 έως το 527 π.Χ., έπαιξε καίριο ρόλο σε αυτή τη διεύρυνση. Στόχος του ήταν να καθιερώσει την Αθήνα ως κυρίαρχη δύναμη στην Ελλάδα, και χρησιμοποίησε επιδέξια τη θρησκεία ως μέσο για αυτόν τον σκοπό. Σε αυτή την περίοδο έγινε η αναβάθμιση των Παναθηναίων, η ανύψωση του Θησέα σε εθνικό ήρωα, και η μεταφορά της διονυσιακής λατρείας από ένα περιφερειακό αγροτικό ιερό σε έναν προεξέχοντα τόπο στην Ακρόπολη. Η στρατηγική του Πεισίστρατου περιελάμβανε τη μετατροπή της Ελευσίνας σε κύριο πνευματικό και θρησκευτικό κέντρο του Ελληνισμού, κάτι που απαιτούσε σημαντικές επενδύσεις στην υποδομή.
Ανάμεσα στις κρίσιμες αλλά λιγότερο θεαματικές κατασκευές αυτής της εποχής ήταν ένα μακρόστενο κτήριο που βρισκόταν δυτικά των Μικρών Προπυλαίων. Παρόλο που τα υπολείμματά του είναι σε μεγάλο βαθμό σκεπασμένα από μεταγενέστερες κατασκευές, η αρχική του διάταξη παραμένει σαφής. Εκτείνεται σε μήκος πάνω από είκοσι πέντε μέτρα και πλάτος σχεδόν εννέα, με την κύρια πρόσβαση στη στενή ανατολική πλευρά, και έχει ταυτιστεί με σιρό. Λειτουργούσε, δηλαδή, ως αποθηκευτικός χώρος για τις απαρχές, τα πρώτα σιτηρά και τους καρπούς που προσφέρονταν στις θεές ως ευγνωμοσύνη για τις πλούσιες σοδειές.
